Le Musée d'Art Sacré abrite des pièces très précieuses qui font partie du trésor du monastère de Santa Cruz. Les points forts comprennent la chasuble ayant appartenu aux martyrs du Maroc, en tissu d'origine mauresque, datant du XIIIe siècle, ainsi que quelques vêtements du XVIIIe siècle, brodés de fil d'or, ainsi que des instruments liturgiques.​

Dans la chapelle dite du Trésor, se distingue le buste reliquaire en argent (daté de 1610), contenant le crâne de Saint Teotónio (visible à travers le cristal du « coffre »), l'un des fondateurs du monastère et son premier prieur et premier Saint portugais (canonisé en 1163, un an après sa mort).

Ce reliquaire est flanqué de deux bustes reliquaires plus petits, également en argent (datés de 1510) avec les reliques des Martyrs du Maroc.