Nel Museo di Arte Sacra si trovano alcuni pezzi di grande valore che fanno parte del tesoro del Monastero di Santa Cruz. Tra i pezzi forti, la casula appartenuta ai Martiri del Marocco, realizzata in tessuto moresco e risalente al XIII secolo, nonché alcuni paramenti del XVIII secolo ricamati in filo d'oro e alcuni strumenti liturgici.

​​Nella cosiddetta Cappella del Tesoro si trova un Busto reliquiario d'argento (datato 1610) contenente il cranio di San Teotonio (visibile attraverso il cristallo della "cassa"), uno dei fondatori del Monastero e suo primo priore e primo Santo portoghese (fu canonizzato nel 1163, un anno dopo la sua morte). Questo reliquiario è affiancato da due busti reliquiari più piccoli, anch'essi in argento (datati 1510) con le reliquie dei Martiri del Marocco.