No Museu de arte Sacra encontram-se algumas peças de muito valor que fazem parte do tesouro do Mosteiro de Santa Cruz. Destaque para a Casula que pertenceu aos Mártires de Marrocos, em tecido de origem mourisca, datada do século XIII, e ainda para alguns paramentos, do século XVIII, bordados com fio de ouro, bem como algumas alfaias litúrgicas.​

Na denominada Capela do Tesouro destaca-se o Busto Relicário de Prata (datado de 1610) que contém o crânio de São Teotónio (visível através do cristal no “peito”), um dos fundadores do Mosteiro e o seu primeiro prior e primeiro Santo Português (foi canonizado em 1163, um ano após a sua morte).

Este relicário encontra-se ladeado por dois bustos relicários, mais pequenos, também em prata (datados de 1510) com as relíquias dos Mártires de Marrocos.