La sacristie date de 1622 et est d'architecture maniériste, conçue par Pedro Tinoco. La sacristie du monastère de Santa Cruz est peut-être la plus grande du Portugal. L'immense fenêtre au-dessus donne une luminosité extraordinaire, tout comme les extraordinaires caissons octogonaux qui remplissent le plafond voûté et le sol en pierre bicolore.

Ici vous pouvez voir le coffre en bois exotique du Brésil et décoré d'ivoire, datant du XVIIe siècle, ainsi que l'armoire amurio, située dans le mur est, qui porte l'emblématique Croix soutenue par deux anges, et où ils se trouvent on a encore trouvé des plaques d'ivoire identifiant les noms de certains des derniers utilisateurs de Crúzios (le nom sous lequel étaient connus les frères du monastère).

Sur les murs recouverts de carreaux du XVIIe siècle, se trouvent des peintures sur panneaux du début du XVIe siècle : "O Pentecôte" de Grão Vasco, "Ecce Homo" et "O Calvário", la Vierge et les "Saintes Femmes" de Cristóvão de Figueiredo, deux des meilleurs peintres du XVIe siècle.

Magnifique également est "La Descente de croix", tableau du XVIIIe siècle attribué à André Gonçalves. Il y a aussi des peintures de Garcia Fernandes.

On y trouve également de grandes sculptures en bois du XVIIe siècle : la Crucifixion avec le Christ, la Vierge et saint Jean, mais aussi sainte Gudule et sainte Gertrude, deux saintes de l'ordre des Augustins.

Du côté est de la sacristie se trouve l'évier voûté en tuiles du XVIIe siècle.