O Santuário é uma Capela Relicário de estrutura elíptica no interior, nitidamente barroca com decoração Rococó, construído para reunir num só espaço todas as relíquias que se encontravam dispersas pelo mosteiro. A data da sua construção é incerta, mas foi seguramente durante o século XVIII.  Da sua estrutura destaque para as janelas, o lustre de vidro amarelo, vermelho e verde (século XVIII), que complementa a luz natural e acentua o brilho da composição, o pavimento (com elevadas potencialidades “ilusionistas” pela criação de ilusão ótica) e o retábulo principal.

Este Santuário contém relíquias de várias épocas, integrando as figuras mais caras ao ideário crúzio: papas, bispos, apóstolos, mártires e diversos santos.

Das muitas relíquias que aqui se encontram destacamos as dos Mártires de Marrocos (que chegaram ao Mosteiro em 1220) e de São Teotónio (primeiro Prior do Mosteiro e primeiro Santo Português) que se encontram no interior das pequenas arcas relicários decoradas com talha dourada e colocadas, sensivelmente a meio da capela, do lado esquerdo e do lado direito, respetivamente.
Todas as peças encontradas neste Santuário são relicários, incluindo 12 pirâmides com 4 faces, que representam os 12 meses do ano e as 4 semanas de cada mês. Nestas pirâmides as relíquias foram sendo colocadas tendo em conta o mês e a semana da morte do santo cujas relíquias contêm.

Este espaço será, provavelmente, um dos mais marcantes e de elevada carga simbólica religiosa no Mosteiro de Santa Cruz, ainda que todos os espaços deste mosteiro estejam carregados de simbologia religiosa.